（化材院 周文）近日，化材学院李位教授课题组在四元化合物半导体铜锌锡硫（CZTS）太阳能电池带尾效应的形成与消除机制研究中取得重要进展。相关研究成果以“Mitigating Band Tailing in Kesterite Solar Absorbers: Ab Initio Quantum Dynamics”为题在线发表于国际化学领域顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》（JACS，中文名称：《美国化学会志》，美国化学会旗舰期刊，中科院一区top，最新影响因子:14.5)。化材学院2023级硕士研究生张平治为第一作者，李位教授、中科院福建物构所侯柱锋副研究员和美国南加州大学的Oleg V. Prezhdo教授为共同通讯作者，湖南农业大学为第一完成单位。

太阳能是目前可再生能源种类中最易普及和推广使用的清洁能源之一。光伏发电作为太阳能利用的主要形式，在现代农业种植、灌溉、病虫害防治及农业机械动力等领域有着重要的应用。CZTS因其丰富的组成元素、无毒性和高吸收系数等优点，已成为太阳能光伏领域的研究热点。目前，CZTS太阳能电池的光电转换效率在2024年已达到14.9%，但仍低于硅和其他薄膜太阳能电池技术。开路电压损失是限制CZTS太阳能电池性能的关键因素之一。提升开路电压的关键在于抑制带尾态和非辐射电荷复合。然而，带尾态的来源及其对CZTS太阳能电池光电性能的影响机制仍不清楚。对此，李位教授团队采用从头算非绝热分子动力学模拟方法，揭示了CZTS带尾态和电荷损失的根源，并提出了相应的消除策略。

 研究表明，Cu-Zn反替位缺陷团簇[CuZn+ZnCu]（Cu-Zn无序）是CZTS中带尾态的重要来源，其原因在于无序体系的厄尔巴赫能量远高于有序体系。Cu-Zn无序导致了新的硫中心配位多面体的形成，增加了结构的非均匀性，增强了硫阴离子与周围阳离子的振动，电子-声子相互作用增强，从而降低了载流子的寿命，限制了CZTS太阳能电池的效率。Cd部分取代Zn促进了结构的有序性，显著抑制了带尾态的形成。这一现象归因于Cd更大的原子半径和质量，减弱了阴离子周围的成键强度，抑制了共价四面体内的硫相关振动，减少了非绝热耦合，从而延长了载流子的寿命。该研究明确了阳离子无序性对CZTS带尾态和载流子寿命的重要影响，为通过调控阳离子无序性实现高效CZTS太阳能电池、促进光伏农业领域的发展提供了一种有效途径。

该研究得到了国家自然科学基金面上项目(编号：22373033)、湖南省湖湘青年英才的经费支持。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14416